近日,苏州大学李延光教授领导的团队成功提出了一种新型光催化材料——结晶共价七氮杂环框架(COF-TpHt),并将其应用于光合成氧化剂双氧水的制备中。研究结果表明,COF-TpHt光催化氧化水制备双氧水的速率极高,是原始C3N4的52倍,405nm处的表观量子效率高达38%。此外,COF-TpHt还具有极高的稳定性,能够在30小时内实现双氧水浓度超过59mM的线性积累,表现出良好的应用前景。
双氧水作为一种绿色氧化剂,广泛应用于环境修复、工业合成、医疗卫生等领域。目前,通过蒽醌氧化反应生产双氧水的方法仍然是主要途径,但存在能耗高、产生大量有害污染物等不足之处。光合成双氧水是一种安全环保、无能耗的可持续双氧水生产方法,受到越来越多的关注。然而,目前的光催化效率仍难以满足实际需求,因此探索高效的半导体光催化剂是实现理想光催化性能的关键。
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在候选光催化剂中,碳氮化合物(C3N4)一直是研究的主要焦点。七氮杂环单元在C3N4中具有活性位点的关键作用,有利于促进氧选择性还原反应。此外,C3N4无金属催化剂的性质也可保护生成的双氧水不受过渡金属催化剂(如无机半导体中的金属催化剂)的快速分解侵蚀。然而,由于共轭不足,C3N4在光吸收和电荷复合方面存在瓶颈,导致光催化性能不佳。
基于对C3N4固有优势和劣势的理解,李延光教授的团队提出了一种新的光催化剂设计策略,将活性七氮杂环单元和功能性连结剂组合成晶态共轭聚合物框架。高度共轭的分子结构可以通过有机骨架改善电子共价键化和增加光吸收;此外,有序的层内π-π桥接提供了高速电荷转移通道,降低了电荷复合。与原始C3N4相比,COF-TpHt样品具有更宽的800nm的光吸收波长范围和更高的电荷分离效率,通过一系列光谱学测试证明了以上结果。在可见光照射下,COF-TpHt表现出11986μmol h-1 g-1的高双氧水产率和可达到405nm处38%的表观量子效率,这两个参数均优于其他报道的有机或无机对照体。使用COF-TpHt进行长时间照射测试,表明其具有良好的稳定性,能够在
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