使用操作拉曼光谱技术研究银纳米线上二氧化碳转化为乙醇
研究人员近日在《科学中国化学》期刊上发表了一篇题为“使用操作拉曼光谱技术研究银纳米线上二氧化碳转化为乙醇”的论文，研究中使用了 Xplora 拉曼光谱仪，激发波长为 638 nm 的氦氖激光。该研究由浙江大学化学学院的方平平教授和厦门大学化学化工学院的李剑锋教授领导。
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研究人员指出，由于 CO 在部分氧化 Ag 纳米线上具有适当的吸附能量，将高乙醇选择性的 CO2 电还原与部分氧化活性中心对应起来非常重要。Ag 催化剂已被证明具有在低过电位下选择性地将 CO2 电还原为 CO 的高选择性，同时抑制了 H2 的产生。CO 是C—C偶合的重要中间体，因此，Ag 有潜力通过调节 CO 的吸附能量来表现出高的乙醇产品选择性。这项研究为设计高效催化剂并研究提高选择性的机理提供了新的见解。
有趣的是，七千七百五十万高乙醇选择性被获得在部分氧化银纳米线上的 CO2 电还原，Operando EC-SERS 结合 DFT 计算解释了部分氧化银纳米线为什么展现了如此高的乙醇选择性的机制。部分氧化银纳米线上的乙醇选择性可以在对参比电极的电压为 -0.95 V RHE 的情况下达到85%。Operando EC-SERS 发现 CO 的高覆盖率可以极大地促进 CO2 电还原过程中部分氧化银纳米线上的乙醇形成。
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DFT 计算结果表明，部分氧化银纳米线上 CO 的吸附能量比 Cu 更高，CO 与 *CHO 耦合形成 *COCHO 中间体的反应自由能在部分氧化银纳米线上比 Cu 表面更小，这很好地解释了高乙醇选择性的原因。
因此，实验结果，Operando EC-SERS 和 DFT 计算共同证明部分氧化银纳米线可以为 CO2 电还原提供高乙醇选择性。这些结果为设计基于银的催化剂以提高乙醇选择性和机制研究提供了新的线索。
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这项研究的发现具有重要的科学和实际意义。二氧化碳的减排和利用是当今全球热点问题之一。开发高效的 CO2 电还原催化剂可以将 CO2 转化为高价值化学品，如乙醇、甲酸、甲醇、丙烯等，可以在减少 CO2 排放的同时增加资源的再利用率。这项研究探索了新型催化剂的设计和发展，对促进 CO2 转化和资源利用有重要意义。
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